Vielerorts entstanden in der zweiten Hälfte des 19. Jahrhunderts historische Museen. Einerseits brachten die Industrialisierung und die Urbanisierung eine Rückbesinnung auf althergebrachte Traditionen, andererseits wollte man bestehende private Sammlungen von Kulturgütern in der Region behalten. Als 1883 in einem Wandschrank des Thuner Ratshauses mittelalterliche Teppiche zum Vorschein kamen, nahm sich der Einwohnerverein der Sache an. 1886 beschloss er die Gründung eines historischen Museums; der Kanton überliess ihm dafür den Rittersaal des Schlosses. Die Stadt, die Burgergemeinde und Privatpersonen stellten zahlreiche Exponate zur Verfügung, worauf das Museum am 1. Januar 1888 eröffnete.

Die Einnahmen aus den Eintritten wurden vor allem für Ankäufe, den Unterhalt und die Erweiterung der Ausstellungsräume verwendet. In den ersten Jahrzehnten bestand die Ausstellung aus einem unstrukturierten Konglomerat verschiedenster Gegenstände, insbesondere Militaria, die schön arrangiert wurden. Erst nach dem Zweiten Weltkrieg begann man, die Exponate thematisch zu ordnen. Im Donjon, dem dominanten mittelalterlichen Wehr- und Wohnturm, konnte das Museum weitere Stockwerke belegen und im entrümpelten Rittersaal wurden Veranstaltungen wie Konzerte oder Empfänge durchgeführt. 1964 fand anlässlich des Jubiläums «700 Jahre Handveste» eine erste temporäre Sonderausstellung statt.

Zu einer gründlichen Veränderung der Organisationsstruktur kam es in den 1990er-Jahren. Die weitgehend ehrenamtliche Tätigkeit des Konservators wurde in eine bezahlte Stelle umgewandelt, der Verein Schlossmuseum Thun, der Kanton Bern und die Einwohnergemeinde Thun errichteten die Stiftung Schlossmuseum Thun, und der Verein Schlossmuseum wurde zum Förderverein. 2006 verkaufte der Kanton Bern der Stadt Thun den Donjon sowie das angrenzende Neue Schloss und drei weitere Gebäude auf dem Schlossberg. Ein tiefgreifender Wandel erfolgte 2010, als die Stadt Thun einen Grossteil des Burgareals, mit Ausnahme des national geschützten Donjons, im Baurecht an die Schlossberg Thun AG abgab, die ein Hotel, ein Restaurant und ein KMU-Zentrum einrichtete. Das Museum erhielt zusätzlich zu den fünf Stockwerken und dem Keller einen modernen Eingangsbereich und einen Raum für Sonderausstellungen im Neuen Schloss. Heute konzentriert sich die Sammeltätigkeit verstärkt auf die Region und die Stadt Thun; Spezialsammlungen wie die Thuner Majolika setzen inhaltliche Schwerpunkte.³⁵